華中科技大學化學與化工學院譚必恩團隊近日在共價三嗪框架薄膜制備方面,取得新的研究進展。團隊采用脂肪胺介導的界面聚合法制備自支撐、透明、柔性、厚度和橫向尺寸可調的半結晶共價三嗪框架薄膜,從而實現了固載的有機半導體薄膜光催化系統的構建,有望成為發展實際有效的光催化系統的關鍵手段。
據介紹,光催化水分解產氫是一種理想的太陽能利用手段,共價三嗪框架材料具有較好的可見光吸收能力,高的結構共面性,豐富的氮含量及高穩定性,已經被證明是優秀的聚合物基光催化材料。然而,以往報導的共價三嗪框架材料都是粉末狀態,對應的粉末懸浮光催化系統存在催化劑回收和規模化困難等問題。此外,以往報導的合成方法得到的不熔、不溶的粉末,難以加工,極大的限制了其器件化和實際應用。
譚必恩團隊以醛類化合物與脂肪胺形成的席夫堿中間體為前驅體,利用該前驅體在DMSO表面自組裝形成的氣液界面限域聚合反應,實現了厚度(30nm-500nm)和橫向尺寸可控的共價三嗪框架薄膜的制備。其中薄膜的橫向尺寸可達18cm,約250cm2。進一步的,將該薄膜固載在玻璃表面,實現了固載平板型光催化劑的制備。該工作為共價三嗪框架及共價有機框架材料的薄膜制備及器件化提供了一種新的思路。
研究成果以“固載型共價三嗪框架薄膜高效光催化水分解產氫”為題,在線發表于《自然·通訊》雜志。
論文相關信息:https://www.nature.com/articles/s41467-021-26817-4
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