中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家實驗室(籌)表面物理國家重點實驗室馬旭村研究員領導的研究組與清華大學物理系薛其坤教授領導的研究組合作,在三維拓撲絕緣體薄膜的外延生長、電子結構及有限尺寸效應方面進行研究,取得一系列進展。
拓撲絕緣體是最近幾年發現的一種新的物質形態。拓撲絕緣體與普通的絕緣體一樣在費米能級附近具有能隙,然而由于其能帶特殊的拓撲性質,在其表面或與普通絕緣體的界面上會出現無能隙、自旋劈裂且具有線性色散關系的表面/界面態。這種無能隙表面/界面態的存在完全由材料體能帶的性質所決定,因此不像普通材料的表面/界面態那樣易于被缺陷和無序所破壞。拓撲絕緣體表面/界面態的這些獨特性質使其很有希望應用于自旋電子器件和容錯量子計算中,而這兩個領域的進展將有可能對信息技術產生革命性的影響。從基礎物理研究的角度來講,拓撲絕緣體與近年的研究熱點如量子霍爾效應、自旋霍爾效應以及石墨烯等領域一脈相承,其基本特征都是利用物質中電子能帶的拓撲性質來實現各種新奇的物性。因此,拓撲絕緣體一經發現就迅速引起凝聚態物理和材料科學方面的研究者的濃厚興趣。
然而,盡管目前在拓撲絕緣體領域已出現了大量理論工作,預言了其中很多重要而有趣的性質和現象,這一領域實驗方面上的進展卻相對緩慢,遠遠落后于理論工作。拓撲絕緣體大部分奇異特性還仍然沒有被實驗觀測到。影響拓撲絕緣體實驗工作進展的主要挑戰有兩點:第一,難以獲得高質量的拓撲絕緣體樣品。以現在研究最多的三維拓撲絕緣體Bi2Te3、Bi2Se3、Sb2Te3 材料(見中國科學院物理研究所方忠研究組文章【Nature Physics 5, 438 (2009)】)為例,目前利用高溫燒結方法所制成的體相單晶樣品都具有很大的缺陷密度并被嚴重摻雜,這導致在費米面附近具有很高的體能帶密度,掩蓋了拓撲絕緣體表面態的新奇物性。第二,拓撲絕緣體的體相單晶材料難以制備成低維、納米和異質結構以及各種平面器件。
馬旭村研究組與薛其坤研究組利用分子束外延(MBE)技術,在Si(111)、SiC(0001)、sapphire(0001)等多種襯底上成功制備出了原子級平整、低缺陷密度的高質量三維拓撲絕緣體(Bi2Te3、Bi2Se3、Sb2Te3)薄膜【見圖1(a)、(b)】。原位角分辨光電子能譜(ARPES)測量顯示,這些薄膜比起單晶樣品具有更少的摻雜,其費米能級處于體能隙之間,接近于本征的絕緣體特征【見圖1(c)】。并且通過對薄膜層厚、襯底和生長條件的選擇,可以實現對薄膜電子結構和化學勢的人工控制。這為拓撲絕緣體的研究和應用打下了很好的材料基礎【Advance Material (2010)】。
基于這種高質量的拓撲絕緣體薄膜,他們與中科院物理研究所方忠研究組、斯坦福大學張首晟研究組、香港大學沈順清研究組、德克薩斯大學奧斯汀分校牛謙研究組等單位合作,在拓撲絕緣體奇異物理特性的研究上取得了一系列進展。他們通過低溫掃描隧道顯微鏡/掃描隧道譜技術研究了Bi2Te3表面雜質附近的準粒子干涉條紋。通過對干涉條紋的傅里葉分析,發現了拓撲絕緣體的自旋極化表面態所特有的背散射缺失現象【Physical Review Letters 103, 266803 (2009)】。通過研究Bi2Se3薄膜在低溫強磁場下的掃描隧道譜,觀測到了Bi2Se3表面態的朗道量子化,并發現朗道能級的能量與
成正比。這再次證明了拓撲絕緣體表面態的存在及其具有的二維無質量Dirac費米子的特征【Physical Review Letters 105, 076801 (2010)】。
最近,該合作團隊通過對生長條件的深入研究,在SiC(0001)襯底上制備出了宏觀面積范圍具有單一厚度的Bi2Se3薄膜,并實現了薄膜厚度的逐層控制【見圖1(d)】。他們利用ARPES技術,系統研究了Bi2Se3從厚度僅一個QL到幾百QL的電子結構的演化(Bi2Se3在z方向單位原胞為一個quintuple layer,簡稱QL)(見圖2)。他們發現,在Bi2Se3薄膜厚度小于6QL時,由于薄膜表面一側的Dirac表面態會與界面一側的Dirac表面態的波函數之間發生交疊,使得原來的無能隙表面態上會打開一個能隙。更有趣的是,由于襯底與薄膜電荷轉移所導致的薄膜內的能帶彎曲,表面態會發生Rashba型的自旋劈裂,而這種自旋劈裂的大小可以通過調控能帶彎曲的程度所控制。這項工作表明,在三維拓撲絕緣體薄膜的界面一側確實存在一個與表面態類似的Dirac表面態,并且利用外加電壓人們可以操縱這種材料的電子自旋,這對發展新的自旋電子器件具有指導意義。三維拓撲絕緣體的量子薄膜的成功制備也為理論預言的量子反常霍爾效應、巨大的熱電效應、激子凝聚等效應的研究提供了基礎。以上結果已發表在【Nature Physics 6, 584 (2010)】,并被Nature China(8月4日)進行了報導。
上述各項工作得到了國家自然科學基金委和科技部的資助。

圖1:MBE方法制備的50納米厚的Bi2Se3薄膜的高能電子衍射圖(a)、STM形貌圖(b)和ARPES譜(c),顯示出薄膜具有很高的質量。(d)不同厚度薄膜的垂直方向光電子發射譜,顯示出量子阱態隨每一個QL的移動,證明了薄膜的逐層生長。

圖2:從1QL到6QL的Bi2Se3薄膜的ARPES譜(a)-(e)和對應的能量分布曲線(EDC)(f)-(h),從中可以清楚地看到狄拉克表面態的能隙打開和Rashba型的劈裂。
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