大連化物所納米晶敏化分子三線態動力學研究取得新進展

　　近日，中國科學院大連化學物理研究所光電材料動力學創新特區研究組研究員吳凱豐團隊基于量子限域的鈣鈦礦納米晶有效地實現了可見光驅動的萘三線態敏化。相關成果發表于《物理化學快報》（The Journal of Physical Chemistry Letters）上。

　　萘作為形式最簡單、三線態能量最高（約2.6eV）的多環芳烴，其三線態的敏化在上轉換、光催化、室溫磷光等領域具有重要意義。然而基于重金屬效應的常見敏化劑分子如Ir(ppy)3、Ru(bpy)32+ 、PtOEP等三線態能量相對較低，不能實現萘的三線態的敏化。且敏化劑分子在從單線態到三線態的系間竄越過程中會損耗較大的能量（≥0.5eV），若要實現萘的三線態敏化只能利用紫外光驅動。

　　吳凱豐研究團隊提出，由于納米晶極弱的交換作用（幾個meV），幾乎沒有系間竄越帶來的能量損耗，而且鈣鈦礦納米晶相對傳統CdSe和CdS量子點等有較高的熒光量子產率，是實現萘的三線態敏化的優異體系。動力學研究表明，在可見光激發下，量子限域的CsPbBr3納米晶可發生到萘的超快三線態能量轉移。研究團隊還發現，在此弱驅動力（-0.03-0.14eV）體系中，能量轉移的速率也隨載流子表面概率密度呈線性關系，與該團隊近期報道的強驅動力體系（0.44-0.73 eV；J. Am. Chem. Soc., 2019）呈現出相同的物理規律，這進一步揭示了納米晶到多環芳烴的三線態能量轉移機理。

　　該研究提出了一種新的敏化思路，利用可見光實現了萘的三線態敏化，為實現高增益的可見光到紫外光的上轉換，以及可見光驅動的高效光催化等提供了可能性。

　　該工作得到中科院A類先導專項、國家重點研發計劃、國家自然科學基金等資助。

大連化物所納米晶敏化分子三線態動力學研究取得新進展