研究發現精確構建納米級核殼載氧體可增強化學鏈制氫穩定性

　　氫能作為終極清潔能源可有效規避溫室效應。近年來，化學鏈制氫作為高效靈活的能源轉化與制備平臺獲得關注，但該技術對載氧體選擇有嚴格要求，需同時具備較高的氧容量、可調控的反應活性以及在苛刻工況下依然能夠保持結構完整等特征。

　　載氧體在晶格氧釋放和恢復過程中發生燒結、團聚和失活，是制約化學鏈工藝大規模工業化的主要原因。載氧體發展至今，其結構從簡單的宏觀機械混合逐漸趨向于微觀納米調控，以提升活性和穩定性。核殼結構載氧體具備優異的熱穩定性和機械強度，可以避免活性組分浸出。然而，惰性組分的引入降低了載氧體活性，且針對多級載氧體晶格氧的遷移轉化以及金屬離子的運動過程仍缺乏研究。如何精準調控、平衡載氧體活性和穩定性之間的“蹺蹺板”問題，已成為亟待解決的關鍵問題。

　　中國科學院廣州能源研究所研究員黃振和東北石油大學教授李翠勤，設計并合成了系列具有精準外殼厚度、納米級限域的多級核殼結構載氧體Fe2O3@SiO2，探究惰性載體厚度與空間結構對載氧體穩定性與傳質速率的雙重影響機制，以尋求化學鏈制氫過程中活性與穩定性的動態平衡。結果表明，薄殼層展現出優異的循環穩定性，連續30次氧化還原循環性能保持穩定；而厚殼層因反應過程生成大量的惰性Fe2SiO4導致快速失活。同時，研究通過聚焦離子束-透射電子顯微鏡和原位透射電子顯微鏡發現，惰性SiO2殼層的限域作用抑制了Fe2O3團聚行為。這一核殼結構與可控殼層厚度為具有空間結構的高效長壽命載氧體的設計合成提供了新思路。

　　相關研究成果發表在《能源化學》（Journal of Energy Chemistry）上。研究工作得到國家自然科學基金、廣東省基礎與應用基礎研究基金等的支持。